Antiferromagnetism in YBCO and CoO Nanoparticles – Niels Bohr Institute - University of Copenhagen

Forward this page to a friend Resize Print kalender-ikon Bookmark and Share

Niels Bohr Institute > Calendar > 2008 > Antiferromagnetism in ...

Antiferromagnetism in YBCO and CoO Nanoparticles

The thesis: http://www.hjollum.com/jari/download/phd/phd_final.pdf 

Abstract:

(Dansk version følger) 

By means of a variety of techniques, including neutron scattering and muon spin rotation, the antiferromagnetism in two very different nanoparticle systems, the high-temperature superconductor YBCO (YBa2Cu3O6+x) and the 3D Ising antiferromagnet CoO, have been studied. With its complex chemical structure and magnetic properties YBCO is far from well-understood and the magnetic behavior of the system under different conditions is investigated. In contrast, the Ising magnetism in CoO makes it a simple system to study and the critical behavior of the system in a magnetic phase transition is investigated.

Utilizing the advantages of both neutron diffraction and muon spin rotation techniques we have for the first time mapped out the staggered magnetization of disc-shaped 30 nm YBCO nanoparticles as a function of temperature as well as oxygen-doping.

A significant reduction of the Néel temperature is found at low doping. The reduction is strongest at low doping, and is diminished with increasing hole doping. Neutron scattering measurements also show a more linearly-shaped magnetic order parameter behavior compared to bulk. These observations are attributed to the confined dimensionality of the disc-shaped system. Our findings agree with a similar study of NiO nanoparticles for which the reported reduction of the Néel temperature was found to stem from finite-size effects.

Furthermore, a possible spin canting or spin flop mechanism is observed in neutron scattering measurements as a weak response to an applied magnetic field.

Muon spin rotation measurements reveal a distribution of Néel temperatures, seen as an increasing number of non-ordered spins, coexisting with a bulk-like behavior of the magnetic order parameter versus temperature. This exotic finite-size effect could be due to superparamagnetic relaxation, surface spin melting or a combination of these, all of which are phenomena exclusively observed in nanoparticles.

Even more exciting, our muon spin rotation data show that reemergence of the native-like Néel state at low temperature also exists in YBCO nanoparticles. The reemergence is seen as a distinct rise of the staggered magnetization at low temperature in a doped sample and is caused by changes in the internal field distribution due to the localization of holes. This removes the frustration on most spins, allowing these to form a Néel-like state with a staggered magnetization approaching that of the undoped system. This observation along with previous observations in bulk YBCO, Y1-xCaxBa2Cu3O6 and LSCO, strongly supports the view that the reemergence of the native-like Néel state is an intrinsic property of cuprate systems.

To study nanoscale critical phenomena, we have performed neutron scattering measurements on the simple 3D Ising antiferromagnet CoO in a novel type of experimental setup. By running a triple-axis spectrometer in two-axis mode, we have utilized a large 2D Position Sensitive Detector, to collect diffraction data with a markedly enhanced intensity around the antiferromagnetic (½½½) reflection.

For bulk- and nano- sized powders, we determine the Néel temperature (TN) and measure the critical magnetic scattering below and above this temperature. From the integrated intensity and shape of the magnetic diffraction peak we extract the magnetic order parameter, M µ (TN-T)b. The observed bulk value of b=0.28(5) agrees relatively well with the numerical prediction @ 0.33 for a 3D Ising system, whereas the values for nanoparticles are strongly size-dependent and found to be as large as b=0.46(3). Furthermore, comparison between X-Ray diffraction and neutron scattering results on the nanoparticles indicates that the structural size is larger than the statically ordered magnetic particle size (e.g. 19.3(8) nm and 12.87(11) nm respectively), likely because the spins at the surface are canted or disordered.

Intriguingly, we observe a distinct cut-off in the critical correlation length x µ (T-TN)-n for nanoparticles over a large temperature interval around the critical temperature. In this temperature region the critical intensity and correlation length of bulk are extremely temperature sensitive, whereas the nanoparticle system shows little or no change of either. Furthermore, the cut-off level of the correlation length clearly scales with the structural particle size.

Presented are the first-ever observations of exotic magnetic behavior of two nanosized systems and it is shown how the observed phenomena are strongly affected by the finite size of these systems.

 

Dansk version:

Antiferromagnetisme i YBCO og CoO nanopartikler

Den antiferromagnetiske orden i to meget forskellige nanopartikel systemer, høj-temperatur superlederen YBCO (YBa2Cu3O6+x) og 3D Ising antiferromagneten CoO, er blevet studeret ved brug af forskellige teknikker, herunder neutronspredning og muon spin rotation. YBCO er pga. sin komplekse kemiske struktur og magnetiske egenskaber, langt fra fuldt ud forstået, og den magnetiske opførsel af systemet er under varierede omstændigheder blevet undersøgt. I modsætning hertil, er Ising antiferromagneten CoO et simpelt og velkendt system, og den kritiske opførsel af systemet i en faseovergang er blevet studeret.

Ved at udnytte styrkerne i både neutrondiffraktions og muon spin rotations måleteknikkerne, har vi for første gang kortlagt undergitter-magnetiseringen (staggered magnetism) af skiveformede 30 nm YBCO nanopartikler som en funktion af temperatur såvel som oxygen-doping.

En betydelig reduktion af Néel temperaturen ved lav doping er fundet. Reduktionen er størst ved lav doping og mindskes med øget huldoping. Neutronspredningsmålinger viser også en mere lineær magnetisk ordensparameter end i bulk. Disse observationer tilskrives de reducerede dimensioner af det skive-formede system, og er i overensstemmelse med resultater fra et lignede studium af skiveformede NiO nanopartikler, hvor den rapporterede reducerede Néel temperatur blev fundet til at stamme fra størrelsesrelaterede fænomener.

Derudover observerer vi en mulig spin canting eller spin flop mekanisme i neutronspredningsresultaterne, hvilket ses som et svagt respons til et påtrykt magnetisk felt.

Muon spin rotations målinger afslører en fordeling af Néel temperaturer, hvilket ses som et øget antal ikke-ordnede spin, sameksisterende med en bulk-lignende opførsel af den magnetiske ordensparameter som funktion af temperaturen. Denne eksotiske størrelseseffekt kan skyldes superparamagnetisk relaksation, ßmeltning" af overfladespin eller en kombination af disse, samtlige disse fænomener er hidtil kun observeret i nanopartikler.

Endnu mere spændende, så viser vores muon spin rotations målinger at genetableringen (reemergence) af den "rene" Néel tilstand ved lav temperatur også findes i YBCO nanopartikler. Genetableringen ses som en markant øgning af undergitter-magnetiseringen ved lav temperatur i en dopet prøve og skyldes ændringer i den interne feltfordeling som skyldes lokalisering af dynamiske huller. Dette fjerner frustreringen på de fleste spin, hvilket tillader disse at danne en "ren" Néel tilstand med en undergitter-magnetisering der nærmer sig det udopede system. Denne observation, sammen med tidligere observationer i bulk YBCO, Y1-xCaxBa2Cu3O6 og LSCO, støtter stærkt den opfattelse at genetableringen af den "rene" Néel tilstand er en central egenskab af kupraterne.

For at studere nanoskala kritiske fænomener har vi udført neutronspredningsmålinger på den simple 3D Ising antiferromagnet CoO i en "ny" type eksperiment. Ved at bruge et trippel-akse spektrometer i to-akse tilstand, har vi brugt en stor 2D Positions Sensitiv Detektor til at indsamle diffraktionsdata med en markant øget intensitet omkring den antiferromagnetiske (½½½) refleksion.

For pulvere i bulk- og nanostørrelse, har vi bestemt Néel temperaturen (TN) og målt den kritiske magnetiske spredning under og over denne temperatur. Fra den integrerede intensitet og formen af den magnetiske diffraktionstop har vi uddraget den kritiske ordensparameter M µ (TN-T)b. Den observerede bulk værdi, b=0.28(5), stemmer relativt godt overens med den numeriske forudsigelse @ 0.33 for et 3D Ising system, hvorimod den fundne værdi for nanopartikler er stærkt størrelsesafhængig og er fundet til at være så høj som b=0.46(3). Ydermere indikerer sammenligning imellem røntgendiffraktions- og neutronsprednings-resultater på nanopartiklerne at den strukturelle størrelse er større end den statisk magnetisk ordnede partikelstørrelse (f.eks. 19.3(8) nm og 12.87(11) nm henholdsvis), sandsynligvis pga. at overfladespinnene er cantede eller uordnede.

I den kritiske korrelationslængde x µ x(T-TN)-n observerer vi, som noget yderst interessant, en markant øverste grænse i nanopartikler, i et stort temperaturinterval rundt om den kritiske temperatur. I dette temperaturinterval er den kritiske intensitet og korrelationslængde yderst temperaturfølsomme, hvorimod nanopartikelsystemerne udviser en lille eller ingen ændring i dette interval. Ydermere så skalerer maksimalværdien af korrelationslængden tydeligvis med den strukturelle partikelstørrelse.